低成本钼络合物为可持续光化学铺平道路
鉴于迫切需要改变我们使用和生产能源的方式，研究人员正在努力寻找用于光驱动化学应用的可持续且具有成本效益的材料。迄今为止，该研究领域严重依赖昂贵的贵金属或稀土金属配合物，而地壳中的丰度有限。尽管近年来在使用地球丰富的元素建立替代品方面取得了重大进展，但这些材料通常很难制造，因为它需要资源密集型的多步骤合成。然而，来自美因茨约翰内斯古腾堡大学 (JGU) 和凯泽斯劳滕-朗道大学 (RPTU) 的一组研究人员，由 Katja Heinze 教授和她的博士生 Winald Kitzmann 领导的马克斯普朗克聚合物研究所 (MPIP) 通过结合两方面的优点，取得了重大突破：低成本且丰富的金属钼与简单的合成方法。该团队通过将其应用于低能光到高能光的转换以及作为光催化剂来驱动化学反应，展示了该分子的多功能性——这两种策略可能使我们能够在未来更好地利用我们的能源。
简单的两步合成过程
在《美国化学会杂志》上发表的论文“用于上转换和光氧化还原催化的稳定钼(0)羰基配合物”中，研究人员介绍了一种基于钼原子与羰基配体结合的稳定光活性配合物设计的新方法。该分子的合成非常简单，只需要两步。“研究文献中引用的许多例子都具有出色的特性，但需要数月的时间才能完成，”亚历山大·费舍尔 (Alexander Fischer) 说，他已加入 JGU 海因策实验室完成硕士学位论文，并与他人合着了这项研究。“我很惊讶地发现你可以在一天之内合成钼络合物。”
使用 JGU、MPIP 和 RPTU 提供的先进激光光谱仪，研究小组表明，光的吸收会在复合物中形成激发态，这种激发态持续了数百纳秒。“这听起来可能很短，但对于激发态用于光化学转化来说已经足够长了，”Winald Kitzmann 解释道。“事实上，这种状态的性质是众所周知的基于贵金属的材料，所以我们已经知道如何最好地利用它。”
实际试验中取得了优异的成绩
传统的羰基配合物因在光照射下分解而臭名昭著，这一事实从一开始就像达摩克利斯之剑一样悬在该项目之上。然而，钼络合物被证明具有高度的光稳定性。“我们的新化合物即使在高光强度下也具有惊人的稳定性，这确实让我们感到惊讶，”带头调查的研究小组组长卡佳·海因茨教授回忆道。“因此，与之前的许多例子不同，我们的复合物的适用性不受光稳定性差的限制，”她补充道。先进的量子化学计算揭示了这一成功的关键原因。有了这些知识，研究人员能够进一步提出如何将这些特性纳入未来设计的材料中。
对于羰基钼材料的应用，团队瞄准了光子上转换和光催化两个应用领域。在光子上转换中，两个低能光子被转换为一个高能光子，这一过程原则上可以通过将使用的太阳光谱扩展到低能光来提高太阳能电池的效率。在光催化中，钼络合物用于驱动光化学反应，否则需要恶劣的条件才能进行。在这两种类型的实验中，该配合物都表现得非常好，在某些情况下接近甚至超过了传统的贵金属化合物。
合作是成功的关键
总的来说，这些发现对可持续光化学领域做出了重大贡献，为开发具有有用光活性的低成本材料提供了一条有前途的途径。Katja Heinze 教授总结道：“合作对于该项目的成功发挥了至关重要的作用。” “只有汇集我们的专业知识和资源，我们才能够克服各种挑战并取得这些令人瞩目的成果。” JGU、RPTU 和 MPIP 研究人员的共同努力不仅证明了利用钼作为地球上丰富的廉价金属的可行性，而且还提出了一种无需复杂配体的简单设计。“我们很高兴展示我们关于这种光稳定的羰基钼络合物的发现，”Winald Kitzmann 说。
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