利用超稳定且环保的碘化亚铜簇微立方体进行高效X射线发光成像

闪烁体是响应 X 射线和伽马射线等电离辐射而发射低能紫外线和可见光子的光学材料。这一特性使得闪烁材料可用于无损检测、X 射线天文学、安全检查和医学成像等应用。

西北工业大学柔性电子研究所的刘晓旺教授和黄伟院士及其团队最近在《光科学与应用》上发表论文，介绍了一种基于单分散铜碘团簇的新型X射线闪烁体。合成的微立方体对 X 射线表现出显着的敏感性，并且在暴露于湿度和 X 射线照射时表现出优异的稳定性。基于碘化铜簇的微立方体的均匀尺寸分布和优异的闪烁性能使其非常适合生产用于静态和动态 X 射线成像应用的大面积柔性闪烁膜。

传统的含有重金属的无机闪烁体具有优异的性能，但由于其高温块状晶体生长要求，在大面积和柔性 X 射线探测器的开发中面临限制。此外，CsI:Tl 和 LaBr 3 :Ce等市售闪烁体具有吸湿性，增加了器件制造的复杂性。金属卤化物纳米晶体的最新进展有望成为一类具有改进性能的新型可溶液加工闪烁体。然而，挑战在于开发高效的纳米和微米闪烁体，其具有均匀的形态、环保的成分、强大的化学稳定性以及集成到柔性 X 射线探测器的可拉伸基底中。

由无机核和有机配体组成的铜碘簇晶体显示出成为一类新型高性能闪烁体的潜力，以解决上述挑战，因为：(i)这些材料拥有较大的有效原子序数，使得X射线阻挡能力强;(ii) 光致发光和半导体特性有助于实现优异的 X 射线转换效率;(iii) 结构工程增强了 Cu-I 团簇闪烁体的晶格稳定性，使其更耐湿，并通过湿化学过程促进合理的晶体生长。

在本报告中，作者介绍了由碘化铜-(1-丙基-1,4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷-1-ium) 2 ( Cu 4 I 6 ( pr -ted)2)。Cu 4 I 6 (pr-ted) 2的晶体结构如图1a所示。通过利用热注射方法，成功合成了尺寸分布均匀的微立方体(图1b)。

所制备的微立方体的光学表征显示在 535 nm 处有一个发光峰，同时伴随着 40.6% 的相对较低的光致发光量子产率 (PLQY)。然而，通过将微立方体在 N 2中进行退火可以有效解决这一限制。气氛，从而提高其结晶度。值得注意的是，经过退火过程后，PLQY 有了显着的改善，达到了令人印象深刻的 97.1%。除了增强的 PLQY 之外，微立方体还表现出卓越的耐水性，超越了传统闪烁体和钙钛矿闪烁体。值得注意的是，当浸入水溶液中时，微立方体的发光强度在令人印象深刻的 18 小时内保持稳定。这种卓越的稳定性进一步增强了这些微立方体在实际应用中的适用性。

辐射发光表征揭示了与 Cu 4 I 6 (pr-ted) 2微立方体中观察到的光致发光一致的发射峰，并展示了 22 nGy air s -1的极低 X 射线检测限 (DL)，以及出色的辐射稳定性(图 2a-c)。所提出的闪烁机制如图 2d 所示。暴露于 X 射线后，铜和碘等重元素会有效吸收高能光子，从而产生大量高能初级电子。这些初级电子反过来通过光电吸收、康普顿散射和电子对形成等过程的组合产生二次电子。当高能二次电子在主晶格内移动时，它们通过与晶格和其他电子的相互作用而损失能量，产生许多激子。然后这些激子通过光学激子态的3 个CC 态的辐射复合转化为低能闪烁光子。

制备的Cu 4 I 6 (pr-ted) 2微立方体表现出优异的闪烁性能，展示了它们在X射线成像领域的巨大潜力。为了进一步探索其实际应用，将微立方体作为能量转换填料掺杂到聚二甲基硅氧烷(PDMS)中，从而制造出柔性 X 射线闪烁体屏幕。利用该胶片成功构建了X射线成像系统，实现了小鼠的静态和动态X射线成像(图3)。这一成就强调了 Cu 4 I 6 (pr-ted) 2的多功能性和适应性微立方体作为一种有前途的材料，可用于 X 射线成像领域的实际应用。将它们融入柔性闪烁体薄膜中可以开发创新且高效的成像系统，为各种生物医学和工业应用打开大门。

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