揭示光电化学整体水分解电池的偏压分布及相应规律

光电化学(PEC)整体水分解反应(OWS)在过去十年中得到了充分发展，特别是在新型催化剂、表征方法和反应机制方面。与析氢反应(HER)相比，析氧反应(OER)由于其缓慢的动力学而被认为是OWS的瓶颈。为了减少光阳极的偏压消耗，一系列OER替代半反应被开发出来，例如醇、尿素和氨氧化反应。光化学的最终目标是制造高效的双电极无偏 PEC 电池。然而，以往的研究大多只关注三电极电池中工作电极的性质，而很大程度上忽略了对电极的极化。阳极氧化和阴极还原半反应之间的协同机制仍不清楚。

近日，张玉超教授课题组提出了一种测量二电极PEC电池偏压分布的实验方法，系统研究了PEC OWS电池中代表性光电阳极和Pt阴极之间的偏压分布。他们首次表明OER半反应并不总是OWS的速率限制因素，电极的偏置消耗取决于光电阳极的光电压和阴极的费米能级。使用Ni/n-Si作为模型光阳极的进一步研究表明，通过调节电解质pH值和耦合半反应可以有效地调节整个反应中的偏压分布。据此，他们提出了一种评估各种半反应之间兼容性的描述符，指出了设计高效PEC整体反应池的通用方法。受此启发，他们制造了一种仅由 Ni/n-Si 光阳极和 Pt 阴极组成的无偏 PEC 电池，光电流为 5.3 ± 0.2 mA cm -2。

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